Los autores coinciden en que este apellido deriva del griego, con el sentido de "bella" o "buena". E. Rossoni lo considera probablemente una variante gráfica de Calì (sin tilde), derivada del vocablo griego kalos ("bello") y de su forma abreviada kalìs, y lo sitúa especialmente en la zona de Catania y Palermo, en Sicilia.

G. Rohlfs precisa el étimo como el griego καλή ("la buena"), de origen griego-bizantino, señalando que la forma Καλῆς pervive aún como apellido en Grecia. Rohlfs documenta el apellido en Calabria: en la provincia de Cosenza (Fuscaldo), la provincia de Catanzaro (Guardavalle y Vibo) y la provincia de Reggio Calabria (Caulonia, Laureana).

V. Blunda aporta que el término griego calì es la forma femenina de calòs, paralelo al apellido Calá, y que en Sicilia funcionó originalmente como apodo referido a una antepasada por su belleza o bondad, antes de transformarse en apellido familiar. G. P. Holmes coincide en el sentido positivo del término, al que describe como un "nombre auspicioso" de origen griego medieval.